Die Genauigkeit erreicht 91%. Reac-Discovery kombiniert mathematische Modellierung, maschinelles Lernen und automatisierte Experimente, um das Problem der Allgemeingültigkeit des selbstgesteuerten Laborsystems zu lösen.

Das selbstfahrende Laborsystem hat die Geschwindigkeit und Genauigkeit der chemischen Reaktorentwicklung erhöht, doch fehlt es in den bestehenden Forschungen an einem einheitlichen Modell für geometrische Parameter. Um das Problem der Allgemeingültigkeit zwischen verschiedenen Systemen zu lösen, hat ein Forschungsteam des spanischen IMDEA Materials Institutes die halbautonome digitale Plattform Reac-Discovery vorgestellt, die auf der Grundlage von periodisch perforierten Strukturen innovative Lösungen für fortschrittliche katalytische Reaktoren bietet.

In der Vergangenheit konnte die 3D-Drucktechnik in der Reaktorentwicklung präzise „periodisch perforierte Strukturen (POCs)“ mit regelmäßigen Löchern herstellen und so „gitterförmige“ Reaktoren bauen, in denen Gase, Flüssigkeiten und Wärme reibungslos fließen können, was eine Verbesserung der Reaktionseffizienz ermöglichte. Der Einsatz von Künstlicher Intelligenz hat das Labor darüber hinaus in die Lage versetzt, sich „selbst zu regulieren“: Automatisierte Plattformen können Temperatur, Flussrate und Reaktionsverlauf in Echtzeit überwachen und anhand der Daten die Experimente autonom optimieren. Solche Systeme, die als selbstfahrende Labors (Self-Driving Laboratories, SDL) bezeichnet werden, bringen der Reaktorentwicklung bisher unerreichbare Genauigkeit und Geschwindigkeit.

Obwohl die Kombination von digitalen und automatisierten Experimenten Durchbrüche gebracht hat, fehlt es in den bestehenden Forschungen dennoch an einem einheitlichen Modell für geometrische Parameter wie Porosität, Oberfläche und Tortuosität. Traditionelle Methoden wie die Computergestützte Strömungsmechanik (CFD) weisen nicht nur die Nachteile einer geringen Effizienz und hohen Rechenkosten auf, sondern hängt das Design von strukturierten Reaktoren oft von manueller Erfahrung und spezieller Software ab. Das Fehlen eines übertragbaren einheitlichen Rahmens führt zu einer begrenzten Wiederverwendbarkeit und Allgemeingültigkeit zwischen verschiedenen Systemen.

Um die Grenzen traditioneller Methoden zu überwinden, hat das Forschungsteam des spanischen IMDEA Materials Institutes die halbautonome digitale Plattform Reac-Discovery vorgestellt. Basierend auf periodisch perforierten Strukturen nutzt es ein geschlossenes System mit integrierten Design-, Herstellungs- und Optimierungsmodulen, das die Bewertung mehrerer Reaktoren parallel ermöglicht und über die Funktionen der Echtzeit-Kernspinresonanz (NMR)-Überwachung, der Optimierung von Verfahrensparametern durch maschinelles Lernen (ML) und der topologischen Beschreibung verfügt. Dies verbessert die Leistung, die Reaktionseffizienz und reduziert den Materialverbrauch, während es gleichzeitig die Allgemeingültigkeit des Systems erhöht.

Die Ergebnisse dieser Forschung wurden unter dem Titel „Reac-Discovery: an artificial intelligence–driven platform for continuous-flow catalytic reactor discovery and optimization“ in Nature Communications veröffentlicht.

Highlights der Forschung:

* Die Kombination von mathematischer Modellierung, maschinellem Lernen und automatisierten Experimentiersystemen ermöglicht die Integration des gesamten Prozesses von der geometrischen Gestaltung über die 3D-Druckherstellung bis zur experimentellen Optimierung von katalytischen Reaktoren.

* Die Einbeziehung topologischer Parameter in den Optimierungsraum überwindet die Grenzen traditioneller Methoden, die nur einzelne Variablen wie Temperatur und Flussrate steuern können, und ermöglicht die gleichzeitige Optimierung von geometrischer Struktur und Verfahrensbedingungen.

* Die Erstellung eines auf neuronalen Netzen basierenden Leistungsvorhersagemodells und die Entwicklung eines maschinell-gesteuerten Algorithmus-Systems ermöglichen die schnelle Bewertung und Iteration der Reaktorleistung anhand des Leistungsmodells, was die experimentelle Effizienz und die Ressourcennutzung deutlich verbessert.

Link zur Studie: https://go.hyper.ai/ueB79

Automatische Generierung von Datensätzen zur Unterstützung der geschlossenen Optimierung

In dieser Studie wurde kein externer öffentlicher Datensatz verwendet. Das Forschungsteam hat auf der Grundlage der Reac-Discovery-Plattform während des Experimentierens einen mehrdimensionalen internen Datensatz erstellt, der geometrische Strukturen, Druckbarkeit und Reaktionsleistung umfasst. Basierend auf den drei Funktionsmodulen Reac-Gen, Reac-Fab und Reac-Eval der Plattform ist der erstellte Datensatz in drei Teile aufgeteilt:

* Datensatz zur strukturellen Parametrisierung: Reac-Gen erzeugt periodisch perforierte Strukturen (POCs) mithilfe eines mathematischen Parametrisierungsmodells. Durch die Steuerung der Strukturform über Parameter wie Größe, Schwellenwert und Auflösung wird eine quantitative Eingabe für die topologische Optimierung bereitgestellt.

* Datensatz zur Druckbarkeit: Reac-Fab erzeugt diesen Datensatz, nachdem die Beziehung zwischen strukturellen Parametern und Druckergebnissen hergestellt wurde.

* Datensatz zur Reaktionsleistung: Reac-Eval erstellt diesen Datensatz, indem es Daten wie Temperatur, Flussrate, Konzentration und Ausbeute während paralleler Experimente in einem selbstfahrenden Labor (SDL) in Echtzeit aufzeichnet.

Derzeit wurden alle Daten, die von der strukturellen Generierung bis zur Leistungsprüfung in einem geschlossenen Rahmen erzeugt wurden, auf Zenodo hochgeladen.

Link zum Datensatz: https://hyper.ai/datasets/45520

Reac-Discovery: Integration von drei Modulen für einen geschlossenen Prozesskreislauf

Das Gesamtkonzept von Reac-Discovery basiert auf Künstlicher Intelligenz (ML) und bildet einen geschlossenen Prozesskreislauf von „Generierung - Herstellung - Bewertung - Optimierung“ auf der Grundlage von Datenrückmeldungen. Dieser geschlossene Plattformkreis besteht hauptsächlich aus den drei Modulen Reac-Gen, Reac-Fab und Reac-Eval, deren Funktionen während des Betriebs miteinander verknüpft sind:

* Reac-Gen: Parametrisierung und geometrische Analyse von periodisch perforierten (POC) Strukturen sowie Rückmeldung über maschinelles Lernen (ML).

* Reac-Fab: Überprüfung der Druckbarkeit von Reaktoren und Herstellung mittels eines hochauflösenden 3D-Druckalgorithmus, gefolgt von der katalytischen Funktionalisierung.

* Reac-Eval: Analyse der Daten mithilfe von maschinellem Lernen und Echtzeit-Kernspinresonanz (NMR)-Überwachung sowie gleichzeitige Optimierung von Verfahren und Geometrie mithilfe eines künstlichen neuronalen Netzwerks (ANN). Die Experimentergebnisse werden an das zentrale maschinelle Lernmodell zurückgemeldet, um den Reaktor in einem Prozess der Selbstlernung und Selbstiteration zu verbessern.

Gesamtarchitektur der geschlossenen Plattform Reac-Discovery

Reac-Gen: Geometrische Modellierung und parametrisiertes Design

Der Reac-Gen-Modul ist der Ausgangspunkt des Reac-Discovery-Systems und verantwortlich für das geometrische Design und die parametrisierte Modellierung von Reaktoren. Dieser Modul erzeugt periodisch perforierte Strukturen auf der Grundlage einer Reihe vordefinierter mathematischer Gleichungen, darunter Gyroid, Schwarz und Schoen-G, und erzeugt durch die Anpassung der drei Hauptparameter Größe (S), horizontaler Schwellenwert (L) und Auflösung (R) vielfältige geometrische Topologien auf der „Makro- + Mikro“-Skala. Von den drei Modulen ist Reac-Gen hauptsächlich für die digitale Modellierung und die strukturelle Quantifizierung verantwortlich. Der Arbeitsablauf besteht aus folgenden Hauptschritten:

* Zunächst werden die Schlüsselgeometrie-Parameter der Struktur eingegeben. Das System erstellt auf der Grundlage vordefinierter mathematischer Gleichungen ein Modell in einem dreidimensionalen Skalarfeld und erzeugt durch die Berechnung der Isosurface eine implizite Fläche, um die Gesamtform und die interne Topologie des Reaktors zu bestimmen.

* Die Gleichungen werden in den dreidimensionalen Raum projiziert und mithilfe eines Algorithmus in Gitterpunkte aufgeteilt, skaliert und zylindrisch zugeschnitten, um die Struktur an die Reaktorform anzupassen und eine dreidimensionale Struktur mit hoher Fidelität zu erhalten. Gleichzeitig werden die Glätte der Grenzen und die Porenkontinuität automatisch korrigiert, um sicherzustellen, dass die Struktur sowohl beim Drucken als auch bei der Strömungssimulation eine vernünftige physikalische Verbindung und Stabilität aufweist.

* Herstellungs- und Datenanalyse-Dateien werden erzeugt und an den nächsten Modul Reac-Fab übergeben, um die zentrale Eingabe für die anschließende Vorhersage der Druckbarkeit, die 3D-Herstellung und die Analyse der Leistungsdaten bereitzustellen.

Beim Ausgeben der Daten werden von Reac-Gen zwei Arten von Dateien erstellt:

* STL-Dateien: Zur dreidimensionalen Druckherstellung.

* Datei mit strukturellen Merkmalen (XLSX): Enthält geometrische Beschreibungen wie Oberfläche, Porosität, Tortuosität und hydraulischer Durchmesser.

Arbeitsablauf der Module Reac-Gen und Reac-Fab

Reac-Fab: Von der Machbarkeitsüberprüfung bis zum Probedruck

Der Reac-Fab-Modul ist hauptsächlich für die physikalische Herstellung von Reaktoren verantwortlich und nutzt die hochauflösende Stereolithografie (SLA) 3D-Drucktechnik zur Erstellung der Strukturen. Der Arbeitsablauf dieses Moduls besteht aus zwei Schritten:

* Empfang der STL- und Strukturdaten von Reac-Gen, Vorhersage der Druckbarkeit der Struktur mithilfe eines maschinellen Lernmodells sowie Einstellung des Druckers und Kalibrierung der Geräte.

* Drucken der Struktur mittels der hochauflösenden SLA-Technik, Funktionalisierung der gedruckten Probe durch Oberflächenchemische Modifikation und Immobilisierung von katalytisch aktiven Komponenten unter Verwendung eines optimierten Materialformulierungs und -parameters.

In der Phase der Überprüfung der Druckbarkeit nutzt dieser Modul einen Algorithmus, der auf einem neuronalen Klassifizierungsnetzwerk basiert. Dieser Algorithmus verwendet 236 Experimentproben als Trainingsdaten. Das Modell entscheidet, ob eine Struktur druckbar ist, indem es die theoretischen Gewichte der Schlüsselgeometriebeschreiber mit den experimentellen Gewichten vergleicht. Aus den experimentellen Daten geht hervor, dass die Vorhersagegenauigkeit dieser Methode bis zu 91 % beträgt, was die Herstellungseffizienz effektiv verbessert und die experimentellen Kosten senkt. Darüber hinaus kann dieser Modul ohne zahlreiche Vorversuche betrieben werden, was die Anwendbarkeit und Skalierbarkeit des Algorithmus in verschiedenen Drucksystemen (z. B. FDM-Druck mit PLA) erhöht.

Reac-Eval: Experimentelle Validierung und doppelte Optimierung

Reac-Eval ist der zentrale Modul für die experimentelle Validierung und Optimierung der Reac-Discovery-Plattform. Dieser Modul integriert die Fähigkeit, mehrere strukturierte katalytische Reaktoren, die von Reac-Gen entworfen und von Reac-Fab gedruckt wurden, gleichzeitig zu bewerten. Er ermöglicht die Echtzeitüberwachung und die automatische Steuerung von Mehrphasenreaktionen. Alle Hardwarekomponenten sind über eine einheitliche Python-basierte Schnittstelle integriert, um eine nahtlose Verbindung zwischen experimentellen Daten, Vorhersagemodellen und Steuerungssystemen sicherzustellen. Der Arbeitsablauf von Reac-Eval umfasst hauptsächlich fünf Schritte:

* Definition von Randbedingungen wie Gas- und Flüssigkeitsflussrate, Temperatur, Konzentration und Bereich der topologischen Beschreiber, Erzeugung von randomisierten Experimentkombinationen, um die Parameter abzudecken und die Initialisierung und Einstellung der Experimente abzuschließen.

* Parallele Betätigung mehrerer strukturierter Reaktoren auf einer selbstfahrenden Plattform, Echtzeitüberwachung des Reaktionsverlaufs und Sammlung von Leistungsdaten mithilfe einer Desktop-NMR.

* Optimierung von Prozessvariablen und Verfahrensparametern auf der Grundlage eines maschinellen Lern- und neuronalen Netzwerkmodells M1 und erneutes Training des Modells, wenn die Optimierungsergebnisse nicht den Erwartungen entsprechen.

* Optimierung der geometrischen Parameter des Reaktors auf der Grundlage des neuronalen Netzwerkmodells M2.

* Erstellung eines optimierten Reaktordesigns auf der Grundlage der Vorhersageergebnisse von M2, zweifache experimentelle Validierung und Rückgabe der Daten, die nicht den Erwartungen entsprechen, an das Modell für weiteres Training.

Insgesamt baut der Reac-Eval-Modul auf einer selbstfahrenden Plattform einen automatisierten Zyklus aus Experimenten, Modellierung und Rückmeldung auf, während er gleichzeitig die Verfahrensparameter und die geometrische Topologie optimiert.

Arbeitsablauf des Reac-Eval-Moduls

Doppelte Validierung der Anwendungsleistung von Reac-Discovery

Um die praktische Effektivität von Reac-Discovery bei der Kopplung mehrerer Skalen und der Optimierung durch Künstliche Intelligenz zu validieren, hat das Forschungsteam zwei typische Mehrphasenkatalysereaktionen, die Hydrierung von Acetophenon und die Cycloaddition von CO₂, als Testszenerien ausgewählt. Die milde Hydrierung von Acetophenon und die komplexe thermodynamische Reaktion der CO₂-Cycloaddition, die beide die Umwandlung von Gas-Flüssigkeit-Feststoff-Phasen betreffen, bieten die Möglichkeit, die Robustheit, Stabilität und Reproduzierbarkeit des Systems bei der Selbstoptimierung und topologischen Rekonstruktion zu validieren.

Validierung der Acetophenon-Hydrierungsreaktion

In dem Validierungsexperiment der Acetophenon-Hydrierungsreaktion hat das Forschungsteam